Modificación de las condiciones de síntesis de los materiales Ti(III)APO-5 para la mejora de su actividad catalítica en la oxidación de ciclohexeno

Abstract

Los nuevos materiales Ti(III)APO, descritos recientemente, superan las prestaciones catalíticas de los convencionales TAPO y, bajo ciertas condiciones, son comparables a las Ti-zeolitas en reacciones de oxidación de olefinas. En el presente trabajo se estudia la influencia de la disminución de pH y la presencia de silicio en el gel de síntesis sobre la actividad catalítica de los materiales Ti(III)APO-5 en la reacción de oxidación de ciclohexeno con H2O2. La disminución de pH en el gel se llevó a cabo mediante la adición de HCl, para estabilizar los iones de Ti(III) y favorecer su incorporación en dicho estado de oxidación. La introducción de Si se realizó en geles preparados en medio acuoso y en medio bifásico mediante la adición de una fase orgánica. Los materiales se caracterizaron por difracción de rayos X, análisis químico, espectroscopía UV-visible y microscopía electrónica de barrido. La muestra sintetizada con adición de HCl tiene una mayor proporción de especies Ti-O-Ti y un mayor tamaño de cristal, ambas características indeseadas para propósitos catalíticos. La adición de Si en medio acuoso provoca un aumento del tamaño de cristal, mientras que su adición en medio bifásico lo reduce considerablemente. De acuerdo con estos resultados, la actividad catalítica por centro de Ti fue mayor en las muestras con Si y menor en las preparadas a pH bajo que en los materiales Ti(III)APO-5 reportados anteriormente.