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Title

Láminas delgadas y ultradelgadas de tantalato de estroncio y bismuto obtenidas a partir de derivados de glicolato de tántalo para su uso en memorias ferroeléctricas no volátiles

AuthorsGonzález García, Ana
AdvisorCalzada Coco, María Lourdes
KeywordsThin and ultrathin films
Ferroelectrics
Non-volatile memories
Perovskite
Chemical solution deposition
Lámina delgada y ultradelgada
Ferroeléctricos
Memorias no volátiles
Perovskitas
Depósito químico de disoluciones
Issue Date2002
PublisherCSIC - Instituto de Ciencia de Materiales de Madrid (ICMM)
Abstract[EN] Not previously described tantalum pentaglycolate monomers have been synthesised by an interchange reaction between tantalum penta-ethoxide and a glycol. These monomers contain terminal OH groups through which condensation reactions progress, resulting in a novel sol-gel process. Monomer structure and synthesis mechanisms have been studied by nuclear magnetic resonance (NMR) spectrometry and infrared analysis (IR). The sols can be used for the fabrication of multicomponent solutions such as those precursors of strontium bismuth tantalate layered perovskite materials. Control of the rehology of the solutions makes possible to prepare films with different thickness onto silicon substrates (Pt/TiO2/SiO2/(100)Si). Thus, crystalline films with thickness between 50 and 500 nm have been obtained. Heterostructure of these films has been studied by means of Rutherford backscattering spectroscopy (RBS), showing a homogeneous profile composition of the ferroelectric layer and a film-substrate interface with thickness depending on the type of thermal treatment of crystallisation and with a composition based on a Pt-Ti compound. X-ray diffraction analysis (XRD) indicates that the crystalline film has an Aurivillius structure. However, transmission electron microscopy (TEM) studies show that a minor nanocrystalline fluorite phase remains in the films crystallised at low temperatures (<650ºC). The ultrathin films (50nm) crystallised at 650ºC show a fatigue and retention characteristics (fatigue-free up to 1010 cycles and retention of the initial non-volatile polarisation, Pnv, value over 105 s). These values are comparable to those of the thicker films here prepared and also to those reported in the literature. These properties joined to the remanent polarisation measured in the films (Pr8 C/cm2) and to the low voltage of working (2V) make these films appropriate for their use in high-density memories (>1Gbit), where the memory cell should be lower than 150150 nm2 and the ferroelectric capacitor should have a thickness lower than 100nm.
[ES] Se han sintetizado monómeros de penta-glicolato de tántalo a través de una reacción de intercambio entre el penta-etóxido de tántalo y un glicol. Este monómero contiene grupos OH terminales que hacen posible que las reacciones de condensación progresen en disolución dando como resultado un nuevo proceso sol-gel no descrito con anterioridad en la bibliografía. La estructura del monómero y los mecanismos de la reacción de síntesis se han estudiado mediante resonancia magnética nuclear (RMN) e infrarrojo (IR). El sol sintetizado se puede utilizar en la preparación de disoluciones multi-componentes como las precursoras de materiales de tantalato de estroncio y bismuto. El control de la reología de las disoluciones permite obtener láminas con espesores comprendidos entre50 and 500 nm, sobre substratos de silicio (Pt/TiO2/SiO2/(100)Si). La heteroestructura de estos materiales se ha estudiado con espectroscopia de iones Rutherford retrodispersados (Rutherford backscattering spectroscopy, RBS). Se observa que la película ferroeléctrica tiene un perfil composicional homogéneo y que se forma una interfase lámina-substrato que contiene Pt y Ti, y cuyo espesor depende del tipo de tratamiento térmico utilizado para la cristalización de la lámina. El análisis con difracción de rayos x (DRX) indica que las láminas tienen una estructura Aurivillius. Sin embargo, estudios de microscopía electrónica de transmisión (MET) muestran la existencia de una fase minoritaria con estructura fluorita en las láminas cristalizadas a bajas temperaturas. Láminas ultradelgadas (50nm) obtenidas a 650ºC tienen comportamientos de fatiga y retención (libres de fatiga hasta 1010 ciclos y retienen la polarización no volátil inicial, Pnv, por encima de 105 s) similares a las de láminas más gruesas preparadas en esta tesis, y también comparables a los valores publicados en la literatura. Estas propiedades unidas a la polarización remanente obtenida (Pr8 C/cm2) y a los bajos voltajes de trabajo (2V) ponen de manifiesto la idoneidad de estos materiales para su uso en memorias de alta densidad (>1Gbit), en las que se exige un tamaño de la celda de memoria inferior a 150150 nm2 y un espesor del condensador ferroeléctrico por debajo de los 100nm.
DescriptionTesis elaborada en el Instituto de Ciencia de Materiales de Madrid en noviembre de 2002 para optar al grado de Doctor en Ciencias Físicas.
URIhttp://hdl.handle.net/10261/65149
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