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Title

Eliminación de elementos metálicos tóxicos de los productos de gasificación del carbón

AuthorsDíaz Somoano, Mercedes
AdvisorMartínez Tarazona, María Rosa
KeywordsCarbón
Coal gasification
Gasificación
GICC
Trace elements
Elementos metálicos
Sorbentes
Sorbents
Issue Date8-Nov-2012
Abstract[EN] Coal contains elements, which can be potentially hazardous and corrosive. After coal gasification most of these elements may be found in gas phase in different proportions. In order to avoid the problems the presence of trace elements in the gas phase may originate during coal gasification processes a suitable technology needs to be developed. One possible option is the retention of the trace element in sorbents in the gasification plant. The systems currently being studied and developed for gas cleaning in coal gasification, focus on the removal of sulphur, particulate matter, nitrogen, alkali metals and halogens but not on corrosive and toxic trace elements. However, the reduction of trace elements using sorbents in gas phase at high temperatures appears to be a promising method in studies of combustion systems. The main objective of this project was to develop and ascertain the capability of different sorbents to retain trace element species in hot gases from gasification systems. The specific objectives were to determine how the operational variables and sorbent characteristics could influence trace element removal. To attain these objectives a theoretical study, based on thermodynamic equilibrium calculations, and an experimental study with a laboratory scale reactor were carried out. The reactor and the experimental conditions where the retention experiments were carried out were designed and set up specifically for the project. Different materials were tested as sorbents. These materials were characterised before and after the experiments by nitrogen adsorption, XRD, SEM-EDX and XPS. Retention capacity of each sorbent was determined by the analysis of the solid sorbent after the experiment by ICP-MS, ICP-MS/HG and AA/HG. Sorption experiments were carried out at different temperatures and gas atmospheres. The results obtained indicated that arsenic, selenium, cadmium, lead and cinc are present in gas phase during a coal gasification process. These species can be retained, totally or partially in solid sorbents at temperatures between 350 and 750ºC. The retention capacities and efficiency of the different sorbents for each element were determined in different conditions. In this work it was observed that, in a coal gasification atmosphere, limestone, fly ashes and metallic oxide mixtures containing spinels, were the best sorbents, though with each of them retention capacity depended on temperature and atmosphere. Probably, this retention takes place through different mechanisms, but in most of cases a chemical reaction occurs.
[ES] Los carbones contienen elementos metálicos, que aunque se encuentran en concentraciones del orden de las trazas, se evaporan total o parcialmente durante los procesos de utilización pudiendo originar distintos problemas tecnológicos y medioambientales. La Gasificación Integrada de Ciclo Combinado (GICC), es el proceso más prometedor para la generación de energía a partir del carbón, debido a su alta eficiencia y a que en este proceso pueden llegar a minimizarse las emisiones contaminantes. En los sistemas GICC, pueden utilizarse diferentes métodos de depuración de gases, en distintos rangos de temperatura, pero la limpieza de gases a alta temperatura conlleva una mejor eficiencia respecto de los métodos a baja temperatura, en los que previamente es necesario enfriar dichos gases. Hasta el momento, los sistemas de limpieza de gases se han diseñado fundamentalmente para la retención de compuestos de azufre, nitrógeno, álcalis y en algunos casos de cloro, pero los gases obtenidos en la gasificación del carbón pueden contener además compuestos de elementos potencialmente tóxicos o corrosivos, tales como los de As, Se, Cd, Pb y Zn, que se incluyen dentro del grupo de los denominados elementos traza en el carbón. El objetivo último del presente trabajo fue identificar la eficacia de distintos sorbentes sólidos para la retención de algunos compuestos metálicos tóxicos y corrosivos presentes en los productos de gasificación del carbón entre 350 y 750ºC. Para ello se realizó, por una parte un estudio teórico basado en datos termodinámicos en equilibrio y por otra un estudio experimental en un reactor a escala de laboratorio construido específicamente para el desarrollo del trabajo. Los experimentos se llevaron a cabo en atmósferas preparadas a partir de gases puros, similares a las obtenidas en la gasificación del carbón. Los sorbentes utilizados incluyen productos naturales (caolinita y caliza), residuos industriales (cenizas volantes) y productos comerciales o preparados a partir de productos comerciales (γ-alúmina y óxidos mixtos), que fueron caracterizados previa y posteriormente a su utilización mediante volumetría de adsorción de N2, DRX; SEM-EDX y XPS. La capacidad de retención de cada sorbente para cada elemento se ha evaluado por análisis del mismo después de cada experimento, utilizando ICP-MS, HG/ICP-MS y HG/AA. Los resultados obtenidos indican que diferentes especies de arsénico, selenio, cadmio plomo y cinc, se encuentran total o parcialmente en fase gas en un proceso de gasificación de carbón, incluso en algunos casos a temperaturas comprendidas entre 350 y 750ºC. Estas especies pueden ser parcialmente retenidas, a estas temperaturas, utilizando sorbentes sólidos. En el presente trabajo hemos observado, que en una atmósfera típica de gasificación de carbón, la caliza, cenizas volantes y los óxidos mixtos, resultan ser los mejores sorbentes para la retención de los elementos en estudio, aunque la capacidad de retención de cada uno de ellos varía para cada elemento y en función de la temperatura y la atmósfera utilizada. Esta retención tiene probablemente lugar mediante distintos mecanismos, pero en la mayor parte de los casos ocurre a través de una reacción química.
DescriptionTesis doctoral presentada en el Departamento de Química Física y Analítica de la Universidad de Oviedo. 2001. Tutora de la tesis: Elena Andrés García
URIhttp://hdl.handle.net/10261/59770
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