English   español  
Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/10261/149100
Share/Impact:
Statistics
logo share SHARE   Add this article to your Mendeley library MendeleyBASE
Visualizar otros formatos: MARC | Dublin Core | RDF | ORE | MODS | METS | DIDL
Exportar a otros formatos:

Title

Inmovilización covalente de catalizadores NHC de iridio en nanotubos de carbono con un grado de oxidación creciente y su efecto en la actividad de la transferencia de hidrógeno

AuthorsFernández García, Laura ; Blanco, Matías ; Álvarez Rodríguez, Patricia ; Blanco Rodríguez, Clara ; Jiménez, M. Victoria ; Pérez-Torrente, Jesús J. ; Blasco, Javier; Menéndez López, Rosa María
Issue Date2016
CitationXIV CNMAT (2016)
AbstractLos compuestos de carbenos N-heterocíclicos (NHC) de iridio son capaces de reducir enlaces C=O y C=N para generar alcoholes y aminas en condiciones suaves siguiendo los mecanismos de la transferencia de hidrógeno. Las excelentes propiedades de los nanotubos de carbono (CNTs) los vuelven adecuados candidatos para el soporte de dichos compuestos organometálicos. Sin embargo, los diferentes métodos de producción de los CNTs generan impurezas metálicas y carbonosas que deben ser eliminadas. Generalmente se emplean tratamientos ácidos oxidantes, los cuales modifican los CNTs desarrollando una química superficial oxigenada. Estos grupos funcionales se pueden emplear en la unión covalente de los compuestos NHC a los materiales. En este trabajo se purificaron CNTs aplicando cuatro tratamientos de severidad oxidativa creciente, como son ácido clorhídrico, una mezcla de hidróxido amónico y peróxido de hidrógeno, ácido nítrico diluido y peróxido de hidrógeno, y una mezcla de ácidos nítrico y sulfúrico concentrados en caliente. La oxidación gradual generó una progresiva funcionalización oxigenada, junto con la introducción de defectos, a lo largo de las paredes de los CNTs. En los grupos carboxilo se anclaron compuestos NHC de iridio mediante uniones acetilo a las unidades N-metilimidazolio, con posterior fijado del metal. Se obtuvo un grado de funcionalización proporcional al grado de oxidación de los nanotubos, tanto en el contenido de nitrógeno (análisis elemental) como en el de iridio (ICP-MS). Los análisis microscópicos y de EXAFS descartaron la presencia de nanopartículas, revelando además la existencia de un enlace directo entre la química oxigenada del nanotubo y el metal. Los materiales híbridos desarrollados se ensayaron como catalizadores en la reducción de ciclohexanona a ciclohexanol siguiendo los mecanismos de la transferencia de hidrógeno, siendo la fuente de hidrógeno un medio de 2-propanol/KOH. Todas las muestras fueron activas, pero la actividad catalítica se vio fuertemente influenciada por el tipo y cantidad de grupos funcionales resultantes de los tratamientos aplicados a los nanotubos. La muestra más activa, con 100 min para obtener conversión completa, resultó aquella que fue sometida a la oxidación más severa, en claro contraste con los CNTs menos oxidados, que requirieron 900 min para alcanzar conversión completa. Por tanto, la actividad catalítica también fue proporcional al grado de oxidación del material.
DescriptionResumen del trabajo presentado al XIV Congreso Nacional de Materiales celebrado en Gijón del 8 al 10 de junio de 2016.
URIhttp://hdl.handle.net/10261/149100
Appears in Collections:(INCAR) Comunicaciones congresos
(ICMA) Comunicaciones congresos
Files in This Item:
File Description SizeFormat 
accesoRestringido.pdf15,38 kBAdobe PDFThumbnail
View/Open
Show full item record
Review this work
 


WARNING: Items in Digital.CSIC are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.