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Título

Inmovilización covalente de catalizadores NHC de iridio en nanotubos de carbono con un grado de oxidación creciente y su efecto en la actividad de la transferencia de hidrógeno

AutorFernández García, Laura ; Blanco, Matías ; Álvarez Rodríguez, Patricia ; Blanco Rodríguez, Clara ; Jiménez, M. Victoria ; Pérez-Torrente, Jesús J. ; Blasco, Javier; Menéndez López, Rosa María
Fecha de publicación2016
CitaciónXIV CNMAT (2016)
ResumenLos compuestos de carbenos N-heterocíclicos (NHC) de iridio son capaces de reducir enlaces C=O y C=N para generar alcoholes y aminas en condiciones suaves siguiendo los mecanismos de la transferencia de hidrógeno. Las excelentes propiedades de los nanotubos de carbono (CNTs) los vuelven adecuados candidatos para el soporte de dichos compuestos organometálicos. Sin embargo, los diferentes métodos de producción de los CNTs generan impurezas metálicas y carbonosas que deben ser eliminadas. Generalmente se emplean tratamientos ácidos oxidantes, los cuales modifican los CNTs desarrollando una química superficial oxigenada. Estos grupos funcionales se pueden emplear en la unión covalente de los compuestos NHC a los materiales. En este trabajo se purificaron CNTs aplicando cuatro tratamientos de severidad oxidativa creciente, como son ácido clorhídrico, una mezcla de hidróxido amónico y peróxido de hidrógeno, ácido nítrico diluido y peróxido de hidrógeno, y una mezcla de ácidos nítrico y sulfúrico concentrados en caliente. La oxidación gradual generó una progresiva funcionalización oxigenada, junto con la introducción de defectos, a lo largo de las paredes de los CNTs. En los grupos carboxilo se anclaron compuestos NHC de iridio mediante uniones acetilo a las unidades N-metilimidazolio, con posterior fijado del metal. Se obtuvo un grado de funcionalización proporcional al grado de oxidación de los nanotubos, tanto en el contenido de nitrógeno (análisis elemental) como en el de iridio (ICP-MS). Los análisis microscópicos y de EXAFS descartaron la presencia de nanopartículas, revelando además la existencia de un enlace directo entre la química oxigenada del nanotubo y el metal. Los materiales híbridos desarrollados se ensayaron como catalizadores en la reducción de ciclohexanona a ciclohexanol siguiendo los mecanismos de la transferencia de hidrógeno, siendo la fuente de hidrógeno un medio de 2-propanol/KOH. Todas las muestras fueron activas, pero la actividad catalítica se vio fuertemente influenciada por el tipo y cantidad de grupos funcionales resultantes de los tratamientos aplicados a los nanotubos. La muestra más activa, con 100 min para obtener conversión completa, resultó aquella que fue sometida a la oxidación más severa, en claro contraste con los CNTs menos oxidados, que requirieron 900 min para alcanzar conversión completa. Por tanto, la actividad catalítica también fue proporcional al grado de oxidación del material.
DescripciónResumen del trabajo presentado al XIV Congreso Nacional de Materiales celebrado en Gijón del 8 al 10 de junio de 2016.
URIhttp://hdl.handle.net/10261/149100
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