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Título

Aplicación combinada de técnicas espectroscópicas y de separación para la caracterización y la especiación de elementos tóxicos en vectores coloidales de interés geoquímico

AutorGómez-González, Miguel A.
DirectorGarrido, Fernando ; Laborda, Francisco
Fecha de publicación15-ene-2016
EditorUniversidad de Zaragoza
CSIC - Museo Nacional de Ciencias Naturales (MNCN)
Resumen[ES] Tanto el contenido como la distribución y forma química de algunos elementos traza del suelo han sido modificados, directa o indirectamente, por distintas actividades antropogénicas. Estas alteraciones ocasionan un aumento de su concentración en el suelo o en sus lixiviados, pudiendo conducir a la contaminación de las reservas hídricas superficiales o subterráneas. Los residuos producidos en fundiciones y diversas actividades mineras que, en ocasiones, quedan acumulados en la superficie del suelo son uno de los focos principales de contaminación del sistema suelo-agua por metales y metaloides. Las precipitaciones y la erosión de dichos residuos pueden conducir a la movilización de dichos metal(oid)es de distintas maneras. Una forma de movilización importante, y no suficientemente estudiada, es la que se produce por asociación de los metal(oid)es a sistemas coloidales. Con el fin de proteger la degradación del sistema suelo-agua es necesario disponer de modelos que permitan prevenir los efectos de este proceso dinámico, que estén validados con medidas directas del mismo, y que estén articulados sobre la base del conocimiento de las transformaciones y reacciones que estos elementos sufren en la matriz de suelo y en los coloides dispersados en condiciones naturales. Sin embargo, los modelos actuales no alcanzan el nivel de eficacia deseable debido al escaso conocimiento que existe sobre diversos fenómenos naturales, como es la asociación de elementos tóxicos a coloides y su papel como vectores de especies contaminantes. El escaso desarrollo de técnicas analíticas apropiadas añade una dificultad extra al estudio de estos procesos naturales.
Dos zonas contaminadas por arsénico como consecuencia de antiguas explotaciones mineras en la Comunidad Autónoma de Madrid (España) fueron estudiadas: La mina ‘El Verdugal’ en Guadalix de la Sierra que presenta residuos de procesamiento ricos en escorodita [FeAsO4·2H2O] ([As] = 19 g kg-1) y la mina ‘Mónica’ en Bustarviejo que contiene residuos principalmente compuestos por arsenopirita [FeAsS] ([As] = 0.2 g kg-1). En este trabajo se estudió la movilización del arsénico y otros metales en zonas colindantes a los residuos. Con este fin, se ha propuesto una estrategia basada en el análisis complementario de los minerales del suelo y del sedimento así como de su fracción coloidal dispersable con tamaño menor de 1000 nm. Esta estrategia se basa en la combinación de técnicas de análisis tales como: (1) Fraccionamiento en flujo por campo de flujo asimétrico acoplado a plasma de acoplamiento inductivo con espectrómetro de masas (AF4- ICP-MS) y detección de partículas individuales mediante espectrometría de masas con plasma de acoplamiento inductivo (SP-ICP-MS), con las que se obtiene la distribución por tamaños de la fracción coloidal y de los metal(oid)es asociados, así como (2) Espectroscopía de absorción de rayos X (XAS) sobre la transición electrónica ‘K’ del arsénico y del hierro, que ofrece información relativa a la especiación química directa de los elementos en fase sólida. Asimismo, el empleo de otras técnicas de análisis tales como la difracción de rayos X (XRD) y la microscopía electrónica de transmisión (TEM) permitió complementar a las técnicas anteriores.
De manera complementaria, se evaluó la presencia y distribución de talio en los mismos escenarios estudiados. El talio es un metal que presenta una mayor toxicidad que otros elementos como arsénico, mercurio, cadmio o plomo, para la mayor parte de los organismos vivos. Por lo tanto, resulta fundamental conocer los mecanismos geoquímicos que operan en su movilización desde fuentes naturales hasta su acumulación en los suelos. La aplicación de la microscopía electrónica de barrido en combinación con la espectrometría de dispersión de energía de rayos X y la catodoluminiscencia (SEM-EDS-CL) permitió estudiar la distribución de talio en suelos afectados por residuos mineros, así como evaluar el papel de los coloides y de las fases microscópicas en la retención y el transporte del talio dentro del sistema suelo-agua. Mediante la combinación de las técnicas de análisis indicadas, se pretende investigar los mecanismos fundamentales que determinan el transporte, retención y distribución de elementos tóxicos en suelos afectados por residuos tóxicos abandonados de explotaciones mineras.
[EN] Both the distribution and chemical forms of trace elements in the soil have been modified directly or indirectly by several anthropogenic activities. These alterations have caused an increase in the concentration of trace elements in the soil or their leaching, thus leading to the pollution of surface or subsurface water bodies. Processing wastes dumped on the soil as a consequence of former smelting and mining activities are considered one of the main sources of metal(loid) pollution to the soil-water system. Weathering and erosion of these wastes may lead to the mobilization of these metal(loid)s by different ways. One important mobilization mode, which has not been sufficiently studied, is that carried out by the association of the metal(loid)s to colloidal phases. In order to protect the soilwater system from degradation and prevent the effects of this dynamic process, it is necessary that models on the transformations and reactions that these elements undergo within the soil and the released colloids under natural conditions become available, and these models are validated through direct measurements. However, one of the main limitations for the development and application of models for description and prevention of pollution processes is the lack of knowledge on natural phenomena such as the association of toxic elements to colloids and their mobilization as vectors of contaminants. Currently, the availability of suitable analytical techniques properly developed to evaluate the extent and the nature of these associations is still limited.
Two mine-affected areas polluted with arsenic in the Community of Madrid (Spain) were studied: The ‘Verdugal’ mine in Guadalix de la Sierra with scoroditerich (FeAsO4·2H2O) wastes ([As] = 19 g kg-1) and the ‘Monica’ mine in Bustarviejo containing arsenopyrite (FeAsS) wastes ([As] = 0.2 g kg-1). We focused our investigation on the mobilization of arsenic (As) and other metals into the surrounding areas. An approach based on the analysis of both the bulk soils and sediments and their dispersible colloidal fractions with sizes smaller than 1000 nm was selected. This approach involves a set of state-of-the-art analytical techniques: (1) Asymmetric flow field-flow fractionation coupled to inductively coupled plasma mass spectrometry (AF4-ICP-MS) and single-particle inductively coupled plasma mass spectrometry (SP-ICP-MS), in order to obtain the size distribution of the metal(loid)s bound to colloids, as well as (2) X-ray absorption spectroscopy (XAS) of the As and Fe k-edge to determine the chemical speciation of the elements in the solid phase. Other techniques such as X-ray diffraction (XRD) and transmission electron microscopy (TEM) were also used in order to complement the analytical techniques cited above.
Additionally, the thallium occurrence and partitioning in the selected scenarios was also evaluated. Thallium is a metal which shows greater acute and chronic toxicity than other elements such as arsenic, mercury, cadmium or lead, for most organisms. It is essential to know the geochemical mechanisms that control thallium mobilization from natural sources and its accumulation in the soil. By means of the scanning electron microscopy coupled to energy dispersive X-ray spectrometry and cathodoluminescence (SEM-EDS-CL), we studied thallium distribution in mine-affected soils as well as the role of colloids for metal retention and transport in the soil-water system. Through the combination of all the analytical techniques cited above, we aimed to investigate fundamental mechanisms that determine the transport, retention and distribution of toxic elements in soils affected by toxic wastes from abandoned mine sites.
URIhttp://hdl.handle.net/10261/147576
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