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Título

Xerogeles de carbono como soporte de catalizadores para pilas de combustible de carbono

AutorAlegre Gresa, Cinthia
DirectorLázaro Elorri, María Jesús; Moliner Álvarez, Rafael
Palabras claveXerogeles de carbono
Electrocatalizadores
Pilas de combustible de metanol
Reducción de oxígeno
Oxidación de metanol
Fecha de publicación24-jun-2014
EditorCSIC - Instituto de Carboquímica (ICB)
Resumen[EN]Carbon gels are porous materials with a reticular structure formed by interconnected spherical carbon nanoparticles. The versatility of their properties in terms of structure, form and texture favors their application in many fields: catalysis, energy conversion and storage, etc. The work presented herein deals with the study of the influence of synthesis conditions on the properties of carbon xerogels (CXGs). The study analyzes the effect of the composition of the mixture of carbon gel precursors and the pH, on the porous structure, the arrangement of carbon, the surface chemistry and the electrical conductivity. Certain conditions allow to obtain CXGs with a high porosity and a high degree of cross-linking. CXGs composition has been modified by the introduction of various heteroatoms: O, N and S, by oxidation, doping and vulcanization, respectively. Such treatments strongly bind these heteroatoms to the carbon surface, modifying properties such as their ordering degree, surface chemistry, electrical conductivity and porosity. Subsequently, the study focuses on the use of CXGs as electrocatalyst support for fuel cells. These kinds of devices directly and efficiently convert the chemical energy of a fuel to electrical energy, which has caused an increasing interest in research and development. The electrocatalysts, based on platinum supported on carbon, are responsible of this energy conversion electrochemical process. The use of carbon xerogels as electrocatalytic support is advantageous given that improves the diffusion of reactants and products. In this work, the effect of CXG as support for Pt on the electrocatalytic activity has been investigated. The support properties determine the catalyst features. The use of CXGs with high porosity as electro-catalytic support is advantageous due to the improvement of the diffusion of reactants and products, for both the methanol oxidation reaction and the oxygen reduction reaction (ORR).Changing the composition of CXGs, particularly with S and N, increases the electrocatalytic activity of catalysts, particularly for the ORR. Both CXGs and catalysts were subjected to accelerated degradation processes, noting that it is preferable to use CXGs with intermediate porosities to obtain catalysts more resistant to degradation, at the expense of a slightly lower activity.
[ES]Los xerogeles de carbono (CXGs) son materiales porosos con una estructura reticular formada por partículas interconectadas compuestas principalmente de carbono, de forma esferoidal y tamaño nanométrico. La versatilidad de sus propiedades en cuanto a estructura, forma y textura favorece su aplicación en muy diversos campos: catálisis, conversión y almacenamiento de energía, etc. El trabajo presentado en esta memoria describe el estudio de la influencia de condiciones de síntesis de los CXGs en sus propiedades. Se analiza el efecto de la composición de la mezcla de precursores del gel de carbono y el pH sobre la estructura porosa, el ordenamiento del carbono, la química superficial así como la conductividad eléctrica. Determinadas condiciones favorecen la obtención de CXGs con una elevada porosidad y un elevado grado de entrecruzamiento. Se ha modificado la composición de los CXG con distintos heteroátomos: O, N y S, mediante oxidación, dopado y vulcanización, respectivamente. Dichos tratamientos han permitido enlazar fuertemente estos heteroátomos a la superficie del carbón, modificando propiedades como su grado de ordenación, química superficial, conductividad eléctrica y porosidad. El estudio se centra posteriormente en el uso de los CXG como soporte de electro-catalizadores basados en Pt para pilas de combustible de metanol directo. Este tipo de dispositivos convierten eficientemente la energía química de un combustible directamente en energía eléctrica. Las características del soporte determinan las propiedades de los electro-catalizadores. El uso de CXGs con elevada porosidad como soporte electro-catalítico resulta ventajoso debido a la mejora de la difusión de reactivos y productos tanto para la reacción de oxidación de metanol como para la reacción de reducción de oxígeno (ORR). La modificación de la composición de los CXG, particularmente cuando se introduce S y N en el CXG aumenta la actividad electrocatalítica particularmente para la ORR. Tanto los CXGs como los catalizadores se han sometido a procesos de degradación acelerada, observándose que es preferible emplear CXGs con porosidades intermedias para obtener catalizadores más resistentes a la degradación, a costa de una ligera menor actividad.
DescripciónMEMORIA Presentada en el Departamento de Ingeniería Química y Tecnologías del Medioambiente de la Universidad de Zaragoza, para optar al grado de Doctor, por Cinthia Alegre Gresa.Zaragoza, a 28 de marzo de 2014
Presentada en el departamento: 2014-03-28.--Sobresaliente cum laude.--369 págs.
URIhttp://hdl.handle.net/10261/100423
Aparece en las colecciones: (ICB) Tesis
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